超重元素Uus(Z=117)的原子結(jié)構(gòu)及其不同價態(tài)在酸溶液中的穩(wěn)定性.pdf

1、在過去的幾十年里,超重元素(SHE)的合成取得了非常重要的進展。2010年4月,俄美科學(xué)家合作研究,在俄羅斯的都伯納聯(lián)合核子研究所首次合成了Uus(Z=117)的兩個同位素:293Uus和294Uus。該元素的合成填補了至118號元素以前的元素周期表的空白,并為研究“超重元素穩(wěn)定島”提供了更多的理論細節(jié)。本論文利用基于多組態(tài)Dirac-Fock理論方法的程序包Grasp2K,系統(tǒng)研究了超重元素Uus原子(離子)體系的能級結(jié)構(gòu)及輻射躍遷性

2、質(zhì);進而利用計算得到的Uus的精確原子結(jié)構(gòu)參數(shù),基于Born-Haber循環(huán)理論計算了Uus元素的標(biāo)準(zhǔn)電極電勢并進一步預(yù)測了其在酸溶液中的化學(xué)行為。主要工作分為以下兩部分:一、研究了Uus(Z=117)原子(離子)的能級結(jié)構(gòu)及激發(fā)態(tài)和離子態(tài)性質(zhì)。在超重元素Uus(Z-117)原子結(jié)構(gòu)的研究中,通過細致考慮電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)、Breit相互作用和QED效應(yīng),計算了Uus原子及一價至五價離子的基態(tài)、電離能、激發(fā)態(tài)結(jié)構(gòu)、共振吸收振子強度及其原子(離

3、子)半徑等相關(guān)性質(zhì)。在對Uus的研究中,我們與其同族的Cl、Br、I和At元素作了比較,系統(tǒng)分析了相對論效應(yīng)和電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)對該元素的價軌道性質(zhì)、一價至五價離子的基態(tài)、電離能、激發(fā)態(tài)結(jié)構(gòu)及原子(離子)半徑的影響,為下一步對Uus化學(xué)性質(zhì)的分析奠定基礎(chǔ)。我們也預(yù)言了Uus元素的可能被實驗觀測到的共振態(tài)的能級位置和吸收振子強度,期望能夠?qū)us元素的相關(guān)實驗測量提供理論支持。二、通過計算Uus元素的標(biāo)準(zhǔn)電極電勢,預(yù)測了Uus不同價態(tài)在酸溶液中

4、的穩(wěn)定性?；贐orn-Haber熱力學(xué)循環(huán)理論,利用多組態(tài)Dirac-Fock(MCDF)方法計算得到的超重元素及其同主族元素Cl、Br、I和At的離化勢和親和勢及已有的這些元素的標(biāo)準(zhǔn)電極電勢的實驗值線性擬合得到了Uus的元素電勢圖。根據(jù)Uus的標(biāo)準(zhǔn)電極電勢預(yù)測了Uus1-、0、1+和5+價態(tài)在酸溶液中的穩(wěn)定性。結(jié)果表明Uus元素的0價態(tài)能夠在酸溶液中穩(wěn)定存在,而1-、1+和5+價態(tài)不能在酸溶液中穩(wěn)定存在。除5+價態(tài)外,其它價態(tài)的穩(wěn)定