電化學-催化加氫耦合工藝去除水中硝酸鹽氮的效能研究.pdf

1、飲用水中的硝酸鹽氮（NO3--N）是影響飲用水安全的重要問題。近年來，由于農業(yè)生產中含氮化肥的過量使用、污染土壤的流失、工業(yè)廢水及生活污水的排放等原因，飲用水水源NO3--N的污染越來越嚴重，其治理迫在眉睫。目前，水中NO3--N的去除方法因其技術經濟原因限制了其在凈水處理中的應用。為此，本課題提出了電化學/催化加氫反硝化去除水中NO3--N的技術工藝。
　　以氯化鈀（PdCl2）及硝酸銅（Cu(NO3)2）作為活性組分，γ相納米

2、氧化鋁（γ-Al2O3）為載體，利用過量浸漬法制備了負載型納米Pd-Cu/γ-Al2O3催化劑。用等離子體原子發(fā)射光譜（ICP-AES）測定催化劑的實際負載率；用比表面積分析儀（BET）對催化劑的比表面積，平均孔徑及孔容進行表征；用透射電鏡（TEM）觀察催化劑活性金屬納米顆粒的形態(tài)、粒徑及分布情況；用X-射線衍射儀（XRD）分析催化劑活性組分的晶體結構和物相。結果表明，Pd、Cu活性金屬能夠很好的負載到載體上；對于不同負載率的催化劑，其

3、比表面積均在125m2/g左右，孔徑在15nm~18nm之間，屬于介孔；催化劑中納米金屬顆粒形態(tài)主要為球形，分散性好，沒有發(fā)生明顯的團聚現象，顆粒平均粒徑在6nm左右，其晶體結構為Pd0(111)。納米Pd-Cu/γ-Al2O3催化劑性能研究表明，隨著負載率的提高，催化劑的活性也相應提高，但其對N2的選擇性下降，當負載率為5％時，催化劑展現出良好的催化活性和較好的選擇性。
　　利用自行設計的小型電化學反硝化試驗裝置，對電化學反硝化

4、系統(tǒng)和電化學/催化加氫反硝化系統(tǒng)對NO3--N的去除效能、選擇性及電流效率等方面進行了研究。試驗結果表明，電化學反硝化系統(tǒng)去除NO3--N的效能較差，對N2的選擇性僅25%左右，且電流效率低（20%），向反應裝置中加入負載率5%的Pd-Cu/γ-Al2O3催化劑構成電化學/催化反硝化體系能夠有效的提高該工藝的效能、選擇性（82%）及電流效率（50%以上）；反應動力學研究表明，電化學反硝化反應為零級反應，反應動力學常數為k1=0.247(

5、mg·L-1·min-1)，電化學/催化反硝化反應為二級反應，反應動力學常數為k2=0.00551(cm2·mA-1·min-1)。
　　通過對電化學/催化反硝化過程產生的中間產物NO2--N及副產物NH4+-N分析，探討了電化學/催化反硝化脫NO3--N的反應機制。研究表明，其反應過程為電化學反硝化過程與催化加氫反硝化過程物理疊加，在反應過程中兩種反應相互獨立且同時進行，通過電解水產H2反應的橋聯作用聯結成為一個整體；該工藝的反