氨基三乙酸強化Fe3+-KHSO5去除4-氯酚的效能研究.pdf

1、芬頓技術在污水處理和地下水修復過程中應用廣泛,但芬頓技術在應用過程中存在pH適應范圍窄,大量鐵泥后續(xù)處理困難等問題?；诹蛩岣杂苫男滦透呒壯趸夹g能夠部分解決上述問題,最近得到了國際水處理領域的高度關注。硫酸根自由基具有較高的氧化還原勢,對有機污染物氧化能力強,相比于羥基自由基具有更長的半衰期。本研究詳細考察了環(huán)境友好金屬鐵離子對過一硫酸鉀的活化效能,以4-氯酚(4-CP)為目標污染物。雖然Fe(III)活化過一硫酸鉀的速率較慢,但

2、是從長時間角度看相比于Fe(II)對氧化劑PMS的利用效率更高,4-CP的去除率也更高,對地下水修復技術具有很好的啟發(fā)意義。
　　本研究考察了絡合劑的投加對Fe(III)/PMS體系的影響,其中氨基三乙酸(NTA)對Fe(III)/PMS去除4-CP有顯著的強化效果。進一步分析表明NTA可以絡合Fe(III)形成FeIIINTA,起到活化PMS作用。通過測定PMS隨時間變化情況進行動力學分析得出PMS與FeIIINTA之間的反應為

3、二級反應,所產(chǎn)生的氧化活性物種在反應時間3h內保持穩(wěn)態(tài)濃度。紫外-可見掃描試驗說明在反應時間內FeIIINTA并沒有發(fā)生變化,說明反應體系中FeIIINTA在反應時間內起到催化作用,能夠催化PMS產(chǎn)生氧化活性物種去除4-CP。隨著NTA投量的增加,4-CP在一定范圍內去除速率加快,這是因為形成的FeIIINTA濃度增加導致對PMS的活化速率加快。
　　FeIIINTA/PMS在pH中性范圍內對4-CP的去除效果最佳,在酸性范圍內對

4、4-CP基本沒有去除,在堿性范圍內由于PMS消耗過快導致4-CP不能去除完全。FeIIINTA/PMS體系適應中性水體范圍,符合絕大部分水體對pH的要求。自由基猝滅試驗表明FeIIINTA/PMS所產(chǎn)生的氧化活性物種并非遵循傳統(tǒng)的自由基機理,也不是4-CP的自催化反應,經(jīng)過分析推測是中間態(tài)鐵起到氧化4-CP的作用。
　　相比于超純水,去離子水、自來水和松花江水體背景下4-CP的去除情況基本沒有變化,而嫩江水庫水由于腐殖酸濃度較高,

5、對4-CP的去除有一定的抑制作用。又詳細考察了水中常見的陰、陽離子和有機物對FeIIINTA/PMS去除4-CP的影響,發(fā)現(xiàn)陰離子的存在對FeIIINTA/PMS沒有影響,鈣離子、鋇離子和鋁離子的存在對FeIIINTA/PMS有抑制作用,乙二胺四乙酸鈉、甲酸和檸檬酸鈉隨著濃度的增加對FeIIINTA/PMS去除4-CP的抑制效果增強,高濃度的腐殖酸對4-CP的去除有抑制作用。由于NTA在自然水體中可生物降解,幾周后NTA可降解完全,因此