雜多酸基LaSBA-15介孔材料的制備及其烷基化性能研究.pdf

1、東南大學(xué)博士學(xué)位論文雜多酸基LaSBA15介孔材料的制備及其烷基化性能研究姓名：盛曉莉申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：博士專業(yè)：化學(xué)工程與技術(shù)；應(yīng)用化學(xué)指導(dǎo)教師：周鈺明20120530東南大學(xué)博士學(xué)位論文鍵的相互作用，把活性組分磷鎢酸牢固的固載在載體上，得到磷鎢酸改性的A1203／LaSBA一15介孔材料催化劑。當(dāng)氧化鋁負(fù)載量為20％時(shí)，氧化鋁在LasBA15載體呈單層分布，同時(shí)保持了LaSBA15具有的規(guī)整的介孔結(jié)構(gòu)；吸附的磷鎢酸在載體表面高度分散，此

2、時(shí)酸性和酸量最大，催化活性也最高。與HPW／LaSBA15催化劑相比較雖然沒(méi)有更高的PXE產(chǎn)率，但具有更好的催化劑重復(fù)使用率。主要原因在于當(dāng)觸203嫁接在LaSBA15表面后，使其表面具有一定的堿性，在不破壞磷鎢酸的酸性的同時(shí)增強(qiáng)了LasBA15載體與活性組分磷鎢酸之間的相互作用力，防止了磷鎢酸從載體表面的流失，使其重復(fù)使用性能大大地得到了提高。4以Y氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)為硅烷偶聯(lián)劑對(duì)雜原子介孔材料LaSBA15進(jìn)行表面修飾

3、，利用介孔材料孔道內(nèi)表面具有豐富的硅羥基，用硅烷偶聯(lián)劑對(duì)LasBA15進(jìn)行有機(jī)一無(wú)機(jī)嫁接，使硅壁從硅羥基的弱酸性改變?yōu)楣璋被膲A性，載體表面嫁接的氨基基團(tuán)可以通過(guò)酸堿中和作用將雜多酸酸性物種引入孔道，得到HPW／NH2LaSBA15催化劑。當(dāng)APTES添加量為20mmol時(shí)，此時(shí)載體中的含N量最大，相應(yīng)可能錨定磷鎢酸的量也能達(dá)到最大，同時(shí)保持了LaSBA15具有的規(guī)整的介孔結(jié)構(gòu)；吸附的磷鎢酸在載體表面高度分散，此時(shí)酸性和酸量最大，催化活

4、性也最高。與HPW／LaSBA15相比較雖然沒(méi)有更高的PⅪ三產(chǎn)率，但具有更好的催化劑重復(fù)使用率。主要原因在于LaSBA15表面嫁接氨基基團(tuán)，載體表面的三Si(CH2)3NH3提供了合適固定HPW的正電荷，同時(shí)增強(qiáng)了LaSBA15載體與活性組分磷鎢酸之間的相互作用力，從而有效地防止了磷鎢酸的流失。5采用溶膠凝膠法一步合成HPW／SBA15催化劑。并和常規(guī)的浸漬法制備HPW／SBA一15和HPW／LasBA15催化劑作對(duì)比，結(jié)果發(fā)現(xiàn)兩種制備