臨氫條件下等離子體—催化甲烷偶聯(lián)制C-,2-烴的研究.pdf

1、甲烷是天然氣的主要成分,含量一般在95％左右。自然界存在著豐富的CH4資源,開發(fā)應用它對保障21世紀能源供應意義非常重大。天然氣的氣態(tài)特性使它作為能源利用具有方便、干凈、熱效率高等優(yōu)點,其物化特性使它在一碳化學、有機合成與烴加工和天然氣伴生物的利用等方面,都展現(xiàn)出了廣闊的發(fā)展前景。高壓脈沖電暈等離子體是一種新型的非平衡等離子體技術,具有電子能量適中、有利于CH4分子的活化、可在常溫常壓下操作和能量利用效率高等優(yōu)點,并已在SOx、和NOx

2、等小分子的活化研究中得到廣泛應用。本文利用脈沖電暈等離子體與催化劑結合共同作用由CH4制備了C2烴,為甲烷高效利用提供了一條新的技術路線。主要結果如下： 1.在室溫常壓下,高效地實現(xiàn)了等離子體和催化劑共同作用甲烷偶聯(lián)轉化,在V(CH4)/V(H2)=1:3條件下,得到了CH4轉化率21.8％和C2選擇性43.1％的較好結果。 2.在室溫常壓下,利用脈沖電暈等離子體有效地實現(xiàn)了在化學催化法中難以進行的臨氫條件下甲烷脫氫偶聯(lián)

3、反應,在等離子體催化條件下甲烷轉化率達21.8％,C2烴選擇性達到43.1％；在一定實驗條件下,將等離子體與適當?shù)拇呋瘎┙Y合共同作用CH4/H2反應,使C2烴產物中乙烯選擇性達18.4％以上,乙烯產量可達10.3％。 3.OES對等離子體作用CH4/H2反應的原位光譜診斷結果表明:CH4/H2在脈沖電暈等離子體作用下的反應是自由基反應,等離子體主要起著活化反應物和催化劑的作用,而催化劑主要是提高了產物的選擇性。 4.TG