12177.異丁烷脫氫cr2o3k2oγal2o3催化劑的研究_第1頁
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文檔簡介

1、碩士學位論文異丁烷脫氫Cr203一KzO/yA1203催化劑的研究StudyonCr203K20/7A120aCataiystsinIsobutaneDehydrogenation作者學科、學姓名:專業(yè):號:指導教師:楊建華完成日期:2015—06大連理工大學DalianUniversityofTechnobgy大連理工大學碩士學位論文摘要異丁烷催化脫氫制取異丁烯反應系將廉價豐富的異丁烷轉化為高附加值基礎化工原料異丁烯,同時反應涉及到C

2、H鍵活化與控制脫氫等學術難題,是石油化工技術研究領域的重點課題,具有重要的學術研究價值和社會經濟效益。本論文采用水熱晶化法、溶膠凝膠法、溶劑蒸發(fā)自組裝法調控載體形貌及孔道結構,成功制備了有序介孔氧化鋁載體。以鉻氧物種為活性組分,堿金屬鉀為助劑,采用浸漬法制各負載型催化劑,用于異丁烷催化脫氫反應,研究了反應溫度、原料流速、催化劑粒徑等因素對催化性能的影響。采用X射線粉末衍射、透射電子顯微鏡、N2物理吸附、氫氣程序升溫還原及熱重等表征方法探

3、討了載體形貌、孔道結構與催化性能的構效關系,主要研究成果如下:1采用水熱晶化法,通過調控晶化溫度成功制備了三種形貌丫Ah03載體。三種形貌Cr基催化劑反應初期,異丁烷轉化率分別為424%、543%、659%,異丁烯選擇性分別為860%、890%、819%,反應500min,三種形貌催化劑性能趨于一致,異丁烷轉化率迅速下降至350%,異丁烯選擇性緩慢下降至83O%。2在傳統(tǒng)以水作為溶劑的溶膠凝膠法基礎上,首次提出乙醇作為有機溶劑進一步進行

4、水解、縮合反應,考察了乙醇溶劑熱反應對YAh03粒徑、形貌的影響。采用傳統(tǒng)溶膠凝膠法制備的丫Ah03為塊狀團聚體,經溶劑熱反應,獲得了薄片狀丫Ah03。通過添加P123,成功制備了尺寸約1Itm薄片狀7AE03組裝體,比表面積為11470m2/g。薄片狀Y趾03組裝體有效減少團聚效應,增加比表面積,減小傳質阻力。組裝體Cr基催化劑在異丁烷催化脫氫反應中,反應初期,異丁烷轉化率為675%,異丁烯選擇性為896‰反應500min,異丁烷轉化

5、率下降至300%,異丁烯選擇性下降至80O%。3針對以上催化劑穩(wěn)定性差的問題,調節(jié)載體孔道結構,引入有序介孔。采用溶劑蒸發(fā)自組裝法,提出低溫控制水解縮聚速率,制備了熱穩(wěn)定性良好的有序介孔7Ah03,比表面積為29650rY/g。介孔Cr基催化劑在異丁烷催化脫氫反應中表現出優(yōu)越的催化活性與穩(wěn)定性,反應初期,異丁烷轉化率為631‰異丁烯選擇性為855%,反應700min,異丁烷轉化率維持在542%,異丁烯選擇性維持在808%。前700min

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