負載過渡金屬磁性催化劑的制備及Heck反應性能.pdf

1、磁性納米級催化劑不僅具備納米粒子的結構與性能，還有磁性，使得催化劑具有高催化性能，且可回收再利用;貴金屬Pd價格高，而過渡金屬成本低、無毒，因此，制備出綠色環(huán)保、經(jīng)濟、活性高的催化劑已成為人們關注的熱點。
　　此論文所使用的催化劑顆粒尺度為納米級，以磁性Fe3O4為磁核，以m-SiO2@SiO2@Fe3O4為載體，為了實現(xiàn)對活性組分的良好負載，對二氧化硅層做了氨基修飾—m-SiO2-NH2@SiO2@Fe3O4，最后成功制備了Cu

2、/m-SiO2@SiO2@Fe3O4、Cu-Pd/m-SiO2@SiO2@Fe3O4、Co-Pd/m-SiO2@SiO2@Fe3O4這三種催化劑。采用了XRD、FT-IR及TEM分析方法對三種催化劑進行了結構表征。本文選擇碘苯和丙烯酸甲酯為Heck反應模型研究催化劑的催化性能及重復使用性能。取得的結果如下:
　　(1)制備出了粒子大小約為110nm、分散性能好的納米級Fe3O4微球;氨基修飾后的載體m-SiO2-NH2@SiO2@

3、Fe3O4負載金屬更加均勻，不會發(fā)生團聚現(xiàn)象，所負載的Cu金屬顆粒直徑為2～4nm;
　　(2)Cu/m-SiO2@SiO2@Fe3O4的催化性能良好，最佳的反應條件為:Cu的負載量為17.5wt％時，碘苯∶丙烯酸甲酯∶堿為1∶1.5∶1.2（摩爾比），以DMF為溶劑，三乙胺為堿源，140℃下，反應18h，反應物碘苯的轉化率為55.16％。催化劑具有良好的回收使用性能，可重復利用3次;
　　(3)Cu-Pd/m-SiO2@S

4、iO2@Fe3O4的催化性能良好，最佳的反應條件為:Pd的負載量為0.5wt％，Cu的負載量為4wt％時，碘苯∶丙烯酸甲酯∶堿（摩爾比）為1∶1.5∶1.2，DMF為溶劑，三乙胺為堿源，120℃下，反應3h，碘苯的轉化率為99.55％，可重復利用5次;
　　(4)Co-Pd/m-SiO2@SiO2@Fe3O4的催化性能良好，最佳的反應條件為:Pd的負載量為0.5wt％，Co的負載量為6wt％時，碘苯∶丙烯酸甲酯∶堿（摩爾比）為1∶