分子篩負載鐵催化劑上的費托合成反應.pdf

1、本學位論文針對以鐵為活性金屬的費托合成催化反應，研究了不同分子篩負載鐵催化劑的催化性能，考察了八面沸石分子篩中的堿金屬陽離子對反應性能的影響，并通過表征詳細研究了八面沸石分子篩的超籠結構和鐵在分子篩中的落位與催化性能的關聯。 研究發(fā)現，在各種微孔和介孔分子篩負載鐵催化劑中，八面沸石負載鐵催化劑顯示了獨特的生成長碳鏈烴的催化性能。與含其它堿金屬離子或H+的八面沸石分子篩負載鐵催化劑相比，以Li+為八面沸石陽離子的負載鐵催化劑顯示了

2、較高的C5以上烴類(C5+)選擇性，且該催化劑上CO2和CH4的選擇性較低， C2-C9烴中烯烴的比例較高。鐵含量會影響Fe/LiY催化劑的催化性能，在鐵含量為10wt％時可取得最佳的碳鏈增長生成長碳鏈烴的能力，在該催化劑上，C5+選擇性為68.8％。在以費托合成反應制取C5+液體燃料的研究中，Fe/LiY催化劑可以與鉆催化劑和釕催化劑相媲美。 XRD、N2物理吸附、HRTEM等表征結果表明，八面沸石分子篩中陽離子的堿性越弱，在

3、負載鐵催化劑后，能較好地保持八面沸石的晶體結構，即Fe/LiY催化劑最好地保持了八面沸石分子篩的結構。但在LiY中，當負載鐵含量高達15wt％時，八面沸石的晶體結構也會遭到破壞。通過對以不同方法制備的Fe/LiY催化劑的研究表明，以等體積醇溶液浸漬法制備的樣品中，鐵物種較好地分散于八面沸石分子篩的超籠中，而以水溶液濕法浸漬和機械混合法制備的樣品中，鐵大部分位于分子篩的孔道外。通過關聯催化劑的結構和催化反應性能，本文發(fā)現能保持較好的八面沸